新安晚報 安徽網(wǎng) 大皖客戶端訊 最近，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)侯建國院士領(lǐng)銜的單分子科學(xué)團(tuán)隊的董振超、張楊研究小組，利用掃描隧道顯微鏡（STM）誘導(dǎo)單分子電致發(fā)光技術(shù)，首次清晰地展示了等離激元納腔中人工構(gòu)筑酞青染料分子鏈結(jié)構(gòu)的單光子超輻射現(xiàn)象，并且研究了納腔等離激元對于分子鏈超輻射行為的影響。國際權(quán)威物理學(xué)術(shù)期刊《物理評論快報》于6月12日在線發(fā)表了這項成果。

在分子系統(tǒng)中，多個發(fā)光體可以通過相干偶極相互作用形成離域的集體態(tài)，它們在分子間能量轉(zhuǎn)移、光合作用以及量子體系設(shè)計等方面具有重要的作用。單光子超輻射態(tài)是其中一種特別有趣的具有量子相干特性的離域集體態(tài)，其特征是所有發(fā)光單體的同相耦合，其量子本質(zhì)是所有可能直積態(tài)（某個發(fā)光單體處于激發(fā)態(tài)而所有其它發(fā)光體處于基態(tài)）的量子疊加。但是，由于分子間的相干偶極相互作用會受到分子數(shù)目、分子間距、偶極取向等諸多因素的影響，因此，精確調(diào)控分子體系并定量研究相關(guān)的單光子超輻射態(tài)非常困難。

中國科大單分子科學(xué)團(tuán)隊長期致力于發(fā)展將STM高分辨空間表征和光學(xué)技術(shù)高靈敏譜學(xué)探測相結(jié)合的聯(lián)用系統(tǒng)，特別是通過巧妙調(diào)控隧道結(jié)納腔等離激元的寬頻、局域與增強(qiáng)特性，極大地豐富了測量和調(diào)控手段，拓展了測量極限，為在單分子尺度上觀察和調(diào)控分子的光電行為提供了新的機(jī)會。在這個工作中，他們將STM的單分子操縱能力、絕緣氯化鈉薄層的脫耦合作用、以及納腔等離激元的局域增強(qiáng)效應(yīng)結(jié)合起來，構(gòu)筑了包含2到12個酞青染料分子的有序分子鏈結(jié)構(gòu)，并且研究了通過局域隧穿電子激發(fā)的這些分子鏈體系的發(fā)光特性及其隨鏈長的演化。利用亞納米空間分辨的電致熒光成像技術(shù)，他們發(fā)現(xiàn)發(fā)光強(qiáng)度最大并且能量最低的發(fā)光峰模式對應(yīng)于所有的分子偶極以共線同相的方式耦合在一起，即該發(fā)光模式對應(yīng)于超輻射模式。進(jìn)一步的分子鏈光子發(fā)射統(tǒng)計特性的測量表明分子鏈的發(fā)光具有單光子發(fā)射特性，即整個分子鏈處于單激子態(tài)，必須被當(dāng)做是單一的量子體系來看待。這表明，當(dāng)分子鏈體系中的一個分子被局域電子激發(fā)后，激發(fā)能會迅速地離域到整個分子鏈，形成單激子超輻射態(tài)，進(jìn)而產(chǎn)生單光子超輻射現(xiàn)象。此外，他們還發(fā)現(xiàn)納腔等離激元會影響單光子超輻射峰的展寬和強(qiáng)度及其隨鏈長的演化行為，但是并不會影響通過分子間偶極耦合建立的超輻射態(tài)的內(nèi)在相干特性。這些結(jié)果不僅提供了對分子體系集體模式以及它們與局域納腔等離激元相互作用的新理解，而且也為研究分子間相互作用以及多體相互作用提供了新途徑。

駱陽博士和陳功博士為這篇文章的共同第一作者。該系列研究工作得到了科技部、基金委、中科院、教育部、安徽省等單位的支持。

新安晚報 安徽網(wǎng) 大皖客戶端記者 陳牧